摘要：近年來，在南海北部鶯歌海盆地東斜坡南部勘探取得重大進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)了超高壓高溫L氣田。然而，針對該氣田內(nèi)部天然氣地球化學(xué)特征差異及其成因等問題研究較少，制約了本區(qū)勘探進(jìn)展。文章基于天然氣地球化學(xué)數(shù)據(jù)，結(jié)合區(qū)域石油地質(zhì)條件、烴源巖特征及包裹體分析等資料初步揭示了天然氣的類型和氣藏差異成因。首先，從天然氣地球化學(xué)特征上看，L氣田中L1、L2和L3氣藏天然氣地球化學(xué)特征在天然氣干燥系數(shù)及重?zé)N碳同位素值組成等方面差異較大。盡管天然氣均為煤型氣，但可依據(jù)甲烷、乙烷及丙烷碳同位素值及δ13C1-δ13C2等參數(shù)細(xì)分為M型和S型，M型主要與梅山組烴源巖有關(guān)，S型主要來自三亞組。其次，從不同類型天然氣的分布看，從近凹中的L1氣藏至近隆的L3氣藏，天然氣類型由既有M型也有S型轉(zhuǎn)變?yōu)橐許型為主。這一差異與烴源巖生烴過程、氣藏的空間位置及垂向充注過程密切相關(guān)。最后，從氣藏形成過程看，凹陷斜坡南部梅山組和三亞組烴源巖在全新世進(jìn)入高過成熟階段。近凹一側(cè)梅山組和三亞組烴源巖生成的天然氣沿?cái)嗔堰M(jìn)入黃流組成藏，形成L1氣藏;近隆一側(cè)三亞組天然氣進(jìn)入梅山組二段成藏形成L3氣藏。

　　關(guān)鍵詞：天然氣;地球化學(xué)特征;成因類型;超高壓高溫;鶯歌海盆地

　　鶯歌海盆地是位于中國南海北部的高溫高壓含油氣盆地，多年來盆地油氣發(fā)現(xiàn)主要集中在鶯歌海凹陷中央底辟帶，先后發(fā)現(xiàn)D1、L22及D13等多個(gè)氣田，并取得豐富天然氣成因及成藏研究成果(劉鐵樹等，1994;Huangetal.,2002,2005;裴健翔等，2011;李緒深等，2013;謝玉洪等，2014)，如在天然氣成因方面明確中央底辟帶天然氣主要為來自中新統(tǒng)的煤型氣(Huangetal.,2002,2005)。

　　在成藏方面提出底辟帶中深層高溫高壓氣田具有幕式充注成藏的特點(diǎn)(李緒深等，2013;謝玉洪等，2014)，底辟活動(dòng)的能量差異控制天然氣運(yùn)聚和保存條件(徐新德等，2014)等，突破了以往高溫高壓圈閉主要聚集水溶氣的傳統(tǒng)認(rèn)識。近年來，在與中央底辟帶地質(zhì)條件明顯不同的鶯歌海凹陷東斜坡南部勘探取得重大進(jìn)展，首次在該區(qū)發(fā)現(xiàn)了超高壓高溫低孔低滲氣田。目前關(guān)于該氣田天然氣成因及成藏研究較少(楊計(jì)海等，2018，2019)，關(guān)于氣田內(nèi)部天然氣地球化學(xué)特征差異性及其成因的研究更少，制約了該氣田進(jìn)一步評價(jià)與周緣區(qū)域的勘探進(jìn)展。

　　本研究基于天然氣地球化學(xué)資料，分析氣田 內(nèi)部天然氣地球化學(xué)組成的差異性，結(jié)合區(qū)域石油地質(zhì)條件、烴源巖資料及包裹體資料等剖析導(dǎo)致其差異性的內(nèi)在機(jī)制，以期為本區(qū)成藏精細(xì)研究和勘探實(shí)踐提供有益借鑒，同時(shí)為超高壓高溫低孔低滲天然氣氣田成藏理論研究提供新的材料支撐。

　　1地質(zhì)背景

　　鶯歌海盆地是新生代沉積盆地，盆地主要包括鶯東斜坡、中央坳陷及鶯西斜坡等一級構(gòu)造單元，其中中央坳陷包括鶯歌海凹陷、臨高低凸起等二級構(gòu)造單元。受區(qū)域應(yīng)力場及新生代快速沉積等因素影響(李思田等，1997;郝芳等，2001;韓光明等，2012)，鶯歌海凹陷中部發(fā)育多排底辟，底辟及周緣區(qū)域通常被稱作為鶯歌海凹陷中央底辟帶，而底辟帶與鶯東斜坡之間區(qū)域被稱之為東部斜坡帶。中央底辟帶部分底辟在全新世仍有活動(dòng)(韓光明等，2012)。

　　盆地發(fā)育了古近系嶺頭組湖相沉積、崖城組及陵水組海陸過渡相至淺海相沉積，新近系三亞組、梅山組、黃流組及鶯歌海組濱淺海相沉積與第四系樂東組濱淺海相沉積。盆地主要?dú)庠磶r為三亞組和梅山組淺海相泥巖(何家雄等，2000;董偉良等2000;Huangetal.,2002)，盡管有機(jī)質(zhì)類型都主要為腐殖型，但由于時(shí)代及沉積環(huán)境等方面差異，三亞組和梅山組烴源巖生成的天然氣有一定差異(郭瀟瀟等，2017;熊小峰等，2017)。盆地已發(fā)現(xiàn)的高溫高壓氣田主要賦存在三亞組、梅山組和黃流組。

　　L氣田位于鶯歌海凹陷東斜坡南部，由多個(gè)巖性圈閉氣藏組成，從近凹至近隆依次為L1、L2及L3等。主要儲集體為海底扇-軸向水道砂，以粉細(xì)砂巖和中砂巖為主，孔隙度低于15%，滲透率多低于2.0×10-3μm2(楊計(jì)海等，2018，2019)，具有低孔、低—特低滲的特點(diǎn)。L氣田具有異常高的溫度(180~190℃)和壓力(壓力系數(shù)2.19~2.29)，為高溫超高壓氣田。L氣田不同氣藏主力產(chǎn)層有所差異，L1氣藏為黃流組，L2氣藏為黃流組和梅山組一段，L3氣藏為梅山組二段。

　　2樣品和方法

　　本研究采用鉆桿測試(DST)和測壓取樣(MDT)獲取的天然氣樣品，分別測定了天然氣組分、碳同位素和稀有氣體同位素。天然氣組分測定是采用Agilent6890N氣相色譜儀，柱箱初始40℃,以5℃/min速率升至100℃。前、后進(jìn)樣口溫度均為200℃，載氣分別為氦氣和氮?dú)狻?/p>

　　色譜柱1為Chromtec多孔聚合物型填充柱，恒流模式;色譜柱2為HP-1MethylSiloxane型毛細(xì)柱，50.0m×0.2mm×0.5μm，恒壓模式，壓力：214.7kPa。前、后檢測器分別為FID和TCD。采用外標(biāo)法定量。天然氣碳同位素是通過AglientTechnologies6890N型GC儀進(jìn)行單個(gè)化合物的分離，由GVInstrumentsIsoprime質(zhì)譜儀測定。色譜柱HP-PLOTQ，30m×0.32mm×10um，載氣為氦氣;升溫程序：起始溫度50℃，恒溫2min，再以25℃/min的速率升至190℃，恒溫20min。

　　標(biāo)準(zhǔn)CO2氣體在烴類分子測試前、后作為參考?xì)鈭?zhí)行，樣品分析間儀器狀態(tài)的檢測由標(biāo)樣完成，每個(gè)樣品至少重復(fù)分析2次以上(甲烷和其它烴氣分開分析)，VPDB標(biāo)準(zhǔn)。天然氣樣品中的氦同位素比值(3He/4He)使用VG-5400靜態(tài)真空質(zhì)譜計(jì)進(jìn)行測定，以蘭州空氣(3He/4He比值為1.4×10-6)作為氦同位素測量的工作標(biāo)準(zhǔn)，同一樣品均進(jìn)行多次測量，測量結(jié)果偏差小于1.5%。

　　3天然氣地球化學(xué)特征及差異性

　　3.1 天然氣地球化學(xué)差異

　　對L氣田不同氣藏的天然氣樣品的天然氣地球化學(xué)分析測試結(jié)果顯示研究區(qū)天然氣地球化學(xué)特征呈現(xiàn)出3個(gè)特征。

　　(1)天然氣烴類含量變化大，黃流組更富含烴類氣。L氣田天然氣主要有烴類氣、N2和CO2組成，不同氣藏不同層系組分變化較大。

　　L1氣藏黃流組烴類含量在43.15%~85.79%之間(平均含量為65.34%)。

　　L2氣藏黃流組烴類氣含量比L1氣藏略高，分布范圍為78.71%～98.91%(平均含量為88.81%)，但其梅山組烴類氣含量比黃流組低，平均含量為32.88%。L3氣藏梅山組烴類氣平均含量為55.48%，比L1和L2氣藏黃流組低。因此，L氣田烴類氣含量變化較大，但也呈現(xiàn)一定規(guī)律：從層系來看，黃流組較富烴類氣，其含量整體比梅山組高;從氣藏來看，三個(gè)氣藏中L1氣藏整體富烴，但局部也有較高CO2。

　　(2)梅山組天然氣干燥系數(shù)高，而黃流組天然氣干燥系數(shù)低且變化范圍較大。L氣田天然氣重?zé)N含量較低，C2-C5含量多低于5.0%，顯示天然氣具有較高的干燥系數(shù)，與鉆探測試揭示氣藏中無明顯凝析油的特征相一致。盡管氣藏整體偏干，但不同氣藏不同層系略有差異。

　　如L2與L3氣藏梅山組干燥系數(shù)范圍分別為0.97~0.99與0.97~1.00，平均值分別高達(dá)0.980和0.985，顯示其組分較干。相比而言，L1與L2氣藏黃流組干燥系數(shù)變化大，且相對偏低，分 布范圍分別為0.95~0.98(均值0.965)和0.94~0.96(均值0.950)。可見，L氣田組分整體呈較高的干燥系數(shù)，其中梅山組干燥系數(shù)較黃流組偏高，黃流組干燥系數(shù)變化范圍較大。這一特征暗示氣藏天然氣來源不同或成熟度存在差異。

　　(3)梅山組天然氣碳同位素偏重，黃流組變化范圍較大，且黃流組碳同位素系列部分呈現(xiàn)倒轉(zhuǎn)特征。L氣田不同層系天然氣烷烴碳同位素組成存在明顯差異。L1和L2氣藏黃流組天然氣甲烷碳同位素值(δ13C1)整體較L2和L3氣田偏輕，黃流組δ13C1多輕于-30.89‰(VPDB,下同)，而梅山組的多重于-30.80‰。此外，黃流組天然氣甲烷碳同位素值變化范圍較大，在-41.72‰～-30.89‰之間。天然氣乙烷碳同位素值(δ13C2)也呈現(xiàn)出與甲烷相似的差異性，即梅山組天然氣δ13C2較黃流組整體偏重，且變化范圍大。

　　氣田天然氣的丙烷碳同位素值(δ13C3)亦呈現(xiàn)出類似的差異。氣田天然氣碳同位素系列整體表現(xiàn)為正碳同位素系列(δ13C1<δ13C2<δ13C3<δ13C4)，局部出現(xiàn)倒轉(zhuǎn)。其中，發(fā)生碳同位素倒轉(zhuǎn)的天然氣主要分布于黃流組。綜上，梅山組天然氣碳同位素值偏重，黃流組變化大，且黃流組碳同位素系列有倒轉(zhuǎn)現(xiàn)象。梅山組與黃流組重?zé)N碳同位素值的差異揭示氣田天然氣的生烴母質(zhì)可能存在一定差異。需注意的是，天然氣成熟度也可能對天然氣碳同位素組成造成一定影響。

　　此外，L氣田天然氣中CO2碳同位素值(δ13CCO2)在黃流組與梅山組中分布也呈現(xiàn)一定差異。黃流組δ13CCO2變化范圍較大，在-18.08‰~-1.44‰之間，而梅山組δ13CCO2較為集中，主要分布于-2.61‰~-0.70‰之間。梅山組層段天然氣的稀有氣體分析顯示，3He/4He比值為7.78×10-8，與幔源及空氣中氦同位素值差異大，具有明顯殼源特征(WakitaandSano,1983;Xuetal.,1994;Lollaretal.,1994)。

　　4天然氣成因及勘探啟示

　　4.1 天然氣成因

　　由上述天然氣地球化學(xué)特征的分析可知，氣田δ13C1多大于-48‰，δ13C2多輕于-28‰，天然氣干燥系數(shù)多大于0.95，天然氣呈現(xiàn)出煤型氣的特征。基于戴金星(2018)提出的天然氣成因判識圖，L氣田天然氣均落在煤型氣區(qū)，進(jìn)一步證實(shí)該氣田天然氣為典型煤型氣。此外，依據(jù)Bernard(1978)和Whiticar(1990,1999)等提出的天然氣成因解釋圖版，L氣田天然氣整體表現(xiàn)為熱成因氣，大部分具有Ⅲ型干酪根熱解氣的特征。

　　4.2 天然氣類型劃分

　　已有研究顯示，天然氣中烴類氣組分與碳同位素組成受烴源巖的母質(zhì)類型、成熟度等因素影響。其中，烷烴中重?zé)N碳同位素的母質(zhì)繼承性較強(qiáng)，而甲烷碳同位素組成既受烴源巖的母質(zhì)類型影響，也受成熟度影響(戴金星等，2011,2018)。除烷烴碳同位素外，烷烴碳同位素的差值及其變化特征同樣會因烴源巖母質(zhì)類型的不同而表現(xiàn)出差別，因而也常用于天然氣成因類型的劃分(Chuangetal.,1988;黃第藩等,1996a,b;Burrussetal.,2010;戴金星等，2011,2018)。L氣田天然氣無論是在組分還是碳同位素值上均有差異性，表明這些天然氣盡管都是煤型氣但應(yīng)為不同亞類型。筆者認(rèn)為天然氣地球化學(xué)特征的的差異可能主要?dú)w結(jié)于其烴源巖生烴母質(zhì)的差異性，而受成熟度的影響較小。

　　5結(jié)論

　　(1)位于鶯歌海凹陷東斜坡南部的L氣田，不同層系氣藏天然氣的地球化學(xué)特征差異較大，梅山組較黃流組天然氣組分偏干，黃流組天然氣濕度變化大;梅山組天然氣重?zé)N(乙、丙烷)碳同位素值較黃流組的整體偏重，且變化范圍大。

　　(2)L氣田天然氣均為煤型氣，依據(jù)甲烷、乙烷及丙烷碳同位素值及δ13C1-δ13C2等參數(shù)進(jìn)一步細(xì)分為M型和S型，M型氣主要與梅山組烴源巖有關(guān)，S型氣主要來自三亞組源巖。從近凹L1氣藏至近隆L3氣藏，天然氣類型由既有M型也有S型，轉(zhuǎn)變?yōu)橐許型為主。

　　(3)L氣田天然氣分布的差異性與烴源巖生烴過程、氣藏的空間位置與垂向充注過程密切相關(guān)。全新世凹陷斜坡南部梅山組和三亞組烴源巖進(jìn)入高-過成熟階段，近凹中一側(cè)梅山組和三亞組烴源巖生成的天然氣沿?cái)嗔雅c微斷裂進(jìn)入黃流組成藏，形成L1氣藏，而近隆一側(cè)來自三亞組的天然氣進(jìn)入梅山組二段成藏形成L3氣藏。

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　　作者：郭瀟瀟，徐新德，甘 軍，熊小峰，汪紫菱，游君君